Natural arsenic and uranium accumulation and remobilization in different geological environments

Aachen / Publikationsserver der RWTH Aachen University (2012) [Doktorarbeit]

Seite(n): 175 S. Ill., graph. Darst., Kt.

Kurzfassung

Trotz der Tatsache, dass As und U natürlich vorkommende Spurenelemente mit Gesundheitsgefährdungspotential sind, ist über ihre Anreicherungsprozesse in Sedimentgesteinen Deutschlands und möglichem Austrag daraus ins Grundwasser wenig bekannt. Ein systematischer nationaler Überblick zu den geogenen Vorkommen dieser Spurenelemente fehlte bisher. Akkumulationsmechanismen in (potentiell) von erhöhten U- und/oder As-Gehalten im Grundwasser betroffenen Aquiferen sowie deren geologisches Timing wurden charakterisiert. Die fünf in dieser Arbeit untersuchten Gebiete bieten verschiedene stratigraphische und geologische Hintergründe, vor denen die Struktur geogener As- und U-Quellen und -Senken, sowie Umverteilungsprozesse zwischen den Reservoiren erarbeitet wurden. Die Trinkwasserversorgung Mittelfrankens ist abhängig von der Förderung aus dem terrestrischen Keupersandstein, dessen Grundwasser teilweise grenzwertüberschreitende Gehalte an geogenem U and As zeigt. Geochemie und Mineralogie des Aquifermaterials sowie Spurenelementverteilung und -fraktionierung zeigen, dass uranführende Francolit/Hämatit-Einschaltungen im Grundwasserleiter („Aktivarkosen“) die wahrscheinlichste Quelle für U und As im Untersuchungsgebiet darstellen. Der untersuchte Francolit zeigt strukturell und strahlungsbedingt erhöhte Lösungsanfälligkeit; U- und As-Verlust durch Verwitterung konnte nachgewiesen werden. Flachmarine Dogger-Eisenerze aus dem Bereich des Oberrheingrabens zeigen signifikante As-Gehalte, die an in Phasen kondensierter Sedimentation gebildeten Goethit-Ooiden gebunden sind. Eine bevorzugte As-Akkumulation gegenüber Schwermetallen wurde festgestellt. Anreicherungsbedingungen variierten während der Ablagerung in makroskopischem (Aufschluss) und mikroskopischem (Einzelooid) Maßstab. Das Risiko für einen Grundwassereintrag aus diesen Gesteinen wird als eher unbedeutend angesehen. Ein festländischer Paläo-Redoxprozess im späten Tertiär alterierte marine Sande des Santoniums im westlichen Münsterländer Kreidebecken und führte zu deutlichen farblichen und geochemischen Sedimentgrenzen in einigen 10er Metern Teufe, und einer massiven Elementumverteilung. Das Verhalten von As wechselt von homogen Fe-Sulfid-kontrolliert im Liegenden zu extrem heterogen Fe-Hydroxid-kontrolliert oberhalb der Paläo-Redoxgrenze. Frühe Formen hydroxidischer Fe/As-Anreicherungen, die aus der Mobilisierung von der reduzierten Fazies abzuleiten sind, stellen Vorstufen von in den oberflächennahen Sedimenten weit verbreiteten As-reichen Goethit-Konkretionen dar. In der Niederrheinischen Bucht weit verbreitete marine Sedimente des Oligozäns zeigen ebenfalls Merkmale eines Paläo-Redoxprozesses: reduzierte Fe-Phasen in der primären Fazies, oberflächennahe Sedimente mit Fe-Hydroxiden und massiver Umverteilung von Haupt- und Spurenelementen. Deutliche Ähnlichkeiten zur postsedimentären Entwicklung der kretazischen Sedimente, auch hinsichtlich der As-Kontrolle, sind somit zu beobachten. Arsen-Anreicherung wird gegenüber Schwermetallen in Fe-Hydroxid-Konkretionen bevorzugt. Uran liegt bei geringen Konzentrationen in beiden Redoxfazies relativ homogen verteilt vor und ist scheinbar kaum von der oxidativen Umlagerung betroffen. Austräge in das Grundwasser sind vor allem bei Induktion oxidierender Verhältnisse in der reduzierten Fazies zu erwarten. In tiefen Grundwässern des vulkano-sedimentären Beckens um San Luis Potosí im nördlich-zentralen Mexiko wurden grenzwertüberschreitende U- und As-Konzentrationen festgestellt, was zu einer Gefährdung der wichtigsten Trinkwasserressource der Region führt. Hydrogeochemische As/U Signaturen, das Verhalten der Spurenelemente im Zuge von Gesteinsalteration und Hinweise aus z.B. SEE-Verteilung weisen deutlich auf die Lösung felsischer Vulkangläser als Haupteintragsprozess für U und As hin. Der hydrogeochemische Fingerabdruck wird durch Eintrag aus den Beckensedimenten modifiziert. Das gemeinsame Verhalten der beiden inkompatiblen Spurenelemente während der magmatischen Differentiation und anschließende Auftrennung in sedimentären Systemen werden diskutiert. Neben der regionalen Bedeutung der erzielten Ergebnisse können durch geochemischen Vergleich der untersuchten Gebiete Erklärungsansätze für die großräumige geogene As- und U-Verteilung in Deutschland abgeleitet werden. Während die Entwicklung im Pleistozän für die weitgehende Abwesenheit von U und As in Sedimenten und Grundwässern Norddeutschlands verantwortlich ist, wird ihre Verteilung in den zentralen und südlichen Landesteilen durch die Geochemie der Sediment-Provenanz gesteuert. Lediglich hoch felsische Liefergebiete (Moldanubikum) ermöglichen die Erzeugung von erhöhten U-Signalen in sedimentären Systemen während rhenoherzynische Provenanz nur für As-Anwesenheit ausreicht. Beckeninterne Umlagerungsprozesse tragen zum heutigen Verteilungsmuster bei.

Autorinnen und Autoren

Autorinnen und Autoren

Banning, Andre

Gutachterinnen und Gutachter

Rüde, Thomas R.

Identifikationsnummern

  • URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-39932
  • REPORT NUMBER: RWTH-CONV-114485